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O anime/mangá conta a história de Rosette Christopher, uma jovem freira que definitivamente não age como tal. Há quatro anos, Rosette vivia em um orfanato com seu irmão mais novo Joshua, que era um dos apóstolos(sete humanos foram abençoados com poderes divinos), porém ele é sequestrado por um demônio chamado Aion. Desesperada, ela faz um pacto com outro demônio, Chrno, para que ele possa ajudá-la a encontrar seu irmão e salvá-lo. Mas ao fazer isso, Rosette vira sua contratante, e toda vez que Chrno usar seus poderes a vida dela será consumida.